스티커형 고체전지 전해질 제조 기술, 얇은 막은 어떻게 옮겼나

전고체전지의 핵심 부품인 고체 전해질을 전극에 직접 바르지 않고, 스티커처럼 옮겨 붙이는 제조법이 개발됐다. 한국화학연구원 강영구 책임연구원과 박명수 선임연구원 연구팀이 고체 전해질의 한 종류인 LLZTO를 활용한 전사 인쇄 기술을 선보였다.

연구 결과는 국제학술지 ‘사이언스 어드밴시스’에 9월 25일 발표됐으며, 화학연은 10월 26일 이를 알렸다.

전해질은 전지 안에서 전하를 띤 이온이 이동하는 통로다. 기존 리튬이온전지는 액체 전해질을 쓰지만 전고체전지는 고체 전해질을 사용한다. 에너지 밀도를 높이려면 전지 두께를 줄여야 하므로, 고체 전해질도 얇고 넓게 만들면서 두께를 고르게 유지하는 것이 중요하다.

하지만 종전 필름 공정은 찢어짐을 막기 위해 전해질을 70~120㎛ 두께로 만들어야 했다. 전극에 슬러리를 직접 바르는 방식은 액체가 전극 안으로 스며들어 전극을 변형시키거나 막 두께를 불균일하게 할 수 있었다.

연구팀은 고체 전해질 슬러리를 PET-PDMS 기판에 바르고 말려 막을 만든 뒤, 이를 롤러에 붙여 전극으로 옮겼다. 기판 위에서는 슬러리가 고르게 퍼지고, 건조 후에는 기판에서 잘 떨어져야 하며, 전극에도 잘 붙어야 한다.

연구팀은 물질 간 친화도를 나타내는 한센 용해도 지수(HSP)를 이용해 공정 단계마다 적합한 재료를 골랐다. 그 결과 120㎠ 면적에서 평균 두께 약 15㎛, 두께 편차 1㎛인 균일한 전해질 층을 구현했다.

성능 비교에서도 차이가 나타났다. 25℃에서 새 전해질의 리튬이온 전도도는 2.83×10⁻⁴ S/cm로, PE 분리막에 같은 고분자 전해질을 채운 비교군의 1.69×10⁻⁴ S/cm보다 약 50% 높았다.

충·방전을 100회 반복한 뒤 전하 용량은 전사 인쇄 전지가 83.6% 유지한 반면 직접 코팅 전지는 36.1% 남았다. 전사 인쇄를 적용한 파우치형 전지는 150℃에서 2시간 30분 가열해도 안정적인 전압을 유지했다.

강영구 책임연구원은 직접 코팅에서 생기는 결함을 줄여 대면적 생산의 불량 감소와 수율 향상에 도움이 될 수 있다고 설명했다.